CHAPITRE 1 INTRODUCTION GÉNÉRALE

Table des matières

Le mémoire est divisé en quatre chapitres. Le CHAPITRE 1 présente d’abord une introduction générale à l’enlèvement de l’azote des eaux usées municipales, incluant une revue de la littérature portant sur le sujet. L’introduction de l’article, lequel fait l’objet du deuxième chapitre, se veut une version abrégée de l’introduction générale du premier chapitre. En outre, le CHAPITRE 2 contient l’essentiel de la recherche au niveau matériel, méthodes, résultats et conclusions. Quelques résultats complémentaires absents de l’article sont présentés et discutés brièvement au CHAPITRE 3, puis une conclusion générale constitue le CHAPITRE 4. Finalement, les annexes comprennent des brochures décrivant le procédé BIO-FOSSEMD et les textiles BIOTEX®, un article portant sur la BIO-FOSSEMD publié en mai 2003, les résultats bruts des expérimentations, un dossier photographique du projet et les illustrations des principaux micro-organismes observés dans la biomasse épuratrice.

Actuellement, les normes québécoises en matière d’effluent domestique sont basées sur la demande biochimique en oxygène (DBO5), les matières en suspension (MeS), le phosphore total et les coliformes fécaux. Contrairement au Québec, les États-Unis et plusieurs pays d’Europe appliquent de plus une norme sur l’azote, d’une valeur généralement ≤ 10 mg NT/L (Chui et al ., 2001). Au Canada, l’ammoniac (NH3) fait partie de la Deuxième liste de substances d'intérêt prioritaire et il a récemment été inscrit à la Liste des substances toxiques de la Loi canadienne sur la protection de l’environnement (1999). Un rapport d’évaluation recommande d’ailleurs d’examiner les options de réduction de l’exposition à l’ammoniac provenant des stations municipales de traitement des eaux usées (Environnement Canada, 2001). Au Canada, ces stations sont les principales sources de NH4+ rejeté dans le milieu aquatique, en libérant une quantité estimée à 62 000 tonnes par année.

Dans l’eau usée domestique, l’azote est essentiellement à l’état soluble et il se trouve sous les deux formes suivantes (Agences de l’Eau et Ministère de l’Environnement, 1994) : l’azote organique , qui provient surtout des déjections animales et humaines et des rejets d’industries agro-alimentaires ; l’azote ammoniacal , qui peut provenir des rejets industriels ou de la transformation de l’azote organique par ammonification.

Le rejet par personne par jour est d’environ 14 g d’azote, dont 1/3 se trouve sous forme ammoniacale et 2/3 sous forme organique (Agences de l’Eau et Ministère de l’Environnement, 1994). Après avoir cheminé dans les réseaux d’égout, l’azote qui arrive à la station d’épuration contient généralement une plus grande proportion d’ammoniac, tel que présenté au Tableau 1. Habituellement, les effluents domestiques ne contiennent que de très faibles, voire négligeables, quantités de nitrite (NO2-) et de nitrate (NO3-).

L’ammoniac existe simultanément sous deux formes : NH3 (ammoniac non ionisé) et NH4+ (ammoniac ionisé ou ammonium). La proportion de chacune de ces formes dépend en grande partie du pH et de la température, tel qu’illustré à la Figure 1.

Figure 1. Proportion de NH3 et NH4+ selon le pH et la température (Parker et al ., 1975)

L’azote est un nutriment essentiel à l’activité biologique dans l’eau. Cependant, au-dessus d’une certaine concentration, sa présence peut entraîner des problèmes sérieux de pollution.

D’abord, l’oxydation biologique du NH4+ (nitrification) entraîne une consommation d’oxygène dans le cours d’eau, au détriment des espèces animales qui seront affectées et risquent de disparaître (Metcalf et Eddy, 2003).

De plus, la vie aquatique peut être gravement atteinte pour des concentrations en azote ammoniacal de l’ordre de 2 mg/L à un pH de 7,4 à 8,5 (Agences de l’Eau et Ministère de l’Environnement, 1994). En fait, une concentration supérieure à 1,5 mg N-NH4+/L peut altérer les propriétés organoleptiques ou esthétiques de l’eau de consommation, alors qu’une concentration de 0,5 mg N-NH4+/L suffit pour entraîner des difficultés à traiter adéquatement l’eau potable (MENV, 2003). L’ammoniac non ionisé est particulièrement toxique pour les poissons, davantage que la forme ionisée. Normalement, les eaux usées contiennent peu de NH3, car à pH normal l’équilibre chimique NH4+ Δ NH3 + H+ est déplacé vers la gauche (Henze et al ., 1995). Le NH3 commence à former l’essentiel du contenu en composés ammonium lorsque le pH de l’eau s’élève au-dessus de 8,5.

Par ailleurs, l’azote peut constituer une gêne pour la potabilisation des eaux de surface. En effet, la présence de NH4+ entraîne une surconsommation de chlore dans le traitement de l’eau potable, alors qu’une eau chargée en nitrate est susceptible de provoquer la méthémoglobinémie chez le nourrisson (maladie du bébé bleu).

Jumelé au phosphore, l’azote peut également mener à des problèmes d’eutrophisation, menant à des croissances indésirables d’algues. En plus de diminuer la concentration en oxygène dissous dans le cours d’eau, la présence accrue d’algues rend l’eau de couleur verte, nauséabonde et peu attrayante (Ramalho, 1983). Dans les lacs canadiens, ce phénomène est habituellement limité par le phosphore. La découverte de cette relation a d’ailleurs mené à la réduction des rejets de phosphore par les stations municipales de traitement des eaux usées (Environnement Canada, 2001). Normalement, un effluent fortement chargé en azote, mais peu en phosphore, n’entraîne pas l’eutrophisation du cours d’eau.

L’enlèvement de l’azote dans les eaux usées est principalement effectué par nitrification et dénitrification biologique. Metcalf et Eddy (2003) mentionnent que les procédés biologiques s’avèrent habituellement plus économiques que les traitements physico-chimiques (barbottage de l’ammoniac à l’air ou à la vapeur, chloration et échange d’ions).

Le processus de nitrification consiste d’abord en l’oxydation de l’azote ammoniacal en nitrite (NO2-), un état intermédiaire, puis ce dernier est rapidement oxydé en nitrate. Cette tranformation, qui est effectuée en présence d’oxygène par des bactéries autotrophes nitrifiantes, se divise en deux étapes, la première étant assurée par des bactéries Nitrosomonas et la deuxième par des bactéries Nitrobacter  :

Nitritation : NH4+ + 1,5 O2 → NO2- + 2 H+ + H2O (1)

Nitratation : NO2- + 0,5 O2 → NO3- (2)

Plusieurs facteurs influencent la nitrification, notamment les concentrations en azote, en matière organique, en oxygène dissous et en matières en suspension, de même que la température ainsi que les temps de rétention hydraulique et de la biomasse (Boller et al ., 1994). Les substances toxiques et les métaux peuvent aussi avoir un impact sur ce processus, tout comme le pH et l’alcalinité. Toujours selon Boller et al . (1994), le pH optimum serait de 7,5 à 8,0, mais des pH de 7,0 à 7,2 sont normalement utilisés en pratique. Au besoin, de l’alcalinité peut être ajoutée, par exemple sous forme de Na2CO3 ou NaOH, pour contrer la consommation de 7,14 g CaCO3 / g N-NH4+ enlevé. Finalement, chaque gramme N-NH4+ enlevé entraîne aussi la consommation de 4,33 g O2.

La nitrification ne permet donc pas un enlèvement complet de l’azote, mais plutôt sa transformation sous forme de nitrate. La présence de celui-ci dans l’eau soulève habituellement moins d’objection que celle de l’azote ammoniacal (Ramalho, 1983). Cependant, comme ce composé peut nuire à la réutilisation de l’eau, il s’avère parfois nécessaire de l’éliminer en ayant recours à la dénitrification.

La dénitrification est un processus anoxie au cours duquel les bactéries hétérotrophes vont changer leur métabolisme pour utiliser les formes oxydées d’azote (NO2-, NO3-) comme accepteurs d’électron au lieu de l’oxygène moléculaire (O2). La réduction biologique du nitrate au cours de la dénitrification mènera à la production finale de N2 (produit gazeux inerte), tel qu’illustré ci-dessous :

NO3- → NO2- → NO → N2O → N2 (3)

Comme ces bactéries dénitrifiantes ( Bacillus , Pseudomonas , Achromobacter , etc) ont une préférence pour l’oxygène libre, il est nécessaire que cette dernière soit absente pour que la dénitrification ait lieu. Une concentration de 0,2 mg O2 L-1 serait suffisante pour inhiber la dénitrification dans un procédé par boues activées traitant des eaux usées domestiques (Metcalf et Eddy, 2003).

Par ailleurs, les bactéries hétérotrophes requièrent une source de carbone, qui peut leur être fournie par l’ajout de produit comme le méthanol, ou directement par la matière organique présente dans les eaux usées, tel que décrit par la réaction de l’équation 4. La formule C10H19O3N est généralement utilisée pour décrire la matière organique, mais cette dernière pourrait aussi être exprimée différemment

C10H. 19O3N + 10 NO3- → 5 N2 + 10 CO2 + 3 H2O + NH3 + 10 OH- (4)

La dénitrification est complémentaire à la nitrification de par sa production d’alcalinité. En effet, 3,57 g CaCO3/g N-NO3- réduit sont produits ; on retrouve donc près de la moitié de l’alcalinité détruite par la nitrification. Par contre, la dénitrification est aussi contradictoire avec la nitrification, car elle doit avoir lieu dans un environnement anoxie. De plus, elle requiert une source de carbone, alors que la nitrification peut être inhibée si la charge organique est trop grande.

Plusieurs procédés permettent d’enlever biologiquement l’azote. Les procédés à milieu en suspension, en particulier les boues activées et les réacteurs biologiques séquentiels, peuvent facilement s’adapter pour faire la nitrification et la dénitrification. De tels procédés, couramment employés pour les grandes municipalités, présentent par contre une augmentation importante du coût d’investissement par habitant quand la population s’abaisse à quelques centaines d’habitants (Boutin et al ., 1998). Au Québec, bien que le pourcentage de la population raccordée à un réseau d'égouts municipal qui voit ses eaux traitées soit de 99 % (MENV et ISQ, 2002), plusieurs villages ne sont toujours pas munis de station d’épuration.

Les procédés à milieu fixe, quant à eux, s’adaptent bien aux contraintes des petites communautés : peu de budget, d’espace et de main-d’œuvre. À titre d’exemple, les lits bactériens et les disques biologiques rotatifs (DBR) sont souvent utilisés pour traiter les effluents de petites localités (Boutin et al ., 1998). Ces procédés sont généralement compacts, facilement applicables pour de faibles débits et nécessitent souvent moins d’entretien que les procédés à milieu en suspension. La biomasse fixée sur le support bactérien prévient le lessivage et permet d’atteindre des temps de rétention des solides élevés tout en opérant à des temps de rétention hydrauliques relativement rapides. Ainsi, les cultures fixées sont particulièrement utiles lorsque des temps élevés de rétention de biomasse sont requis, ce qui est le cas des bactéries nitrifiantes dont le taux de croissance est lent par rapport à celui aux bactéries hétérotrophes, surtout à température froide. En outre, ces procédés ne dépendent pas de la performance d’un clarificateur secondaire pour maintenir la culture du réacteur. De plus, ils sont habituellement stables, même dans le cas de chocs de charge. Ils assureraient également une meilleure protection contre les agents toxiques.

Les procédés à culture fixée sont facilement intégrables à un traitement déjà existant, mais ils peuvent aussi constituer un tout en soi. D’ailleurs, les lits bactériens et les DBR peuvent être utilisés pour le traitement secondaire, la nitrification tertiaire ou la combinaison de l’enlèvement de la DBO et de la nitrification. Rittmann et McCarty (2001) rapportent que des procédés à biofilm nitrifiant ont été utilisés avec succès à des charges appliquées de 0,5 à 0,8 g d’azote total Kjeldhal (NTK) m-2 d-1 et < 4,4 kg DBOL m-2 d-1 pour les lits bactériens et de 0,2 à 0,6 g NTK m-2 d-1 et < 6 g DBOL m-2 d-1 pour les DBR. Metcalf et Eddy (2003) mentionnent pour leur part que les charges typiquement appliquées à des DBR pour la combinaison de l’enlèvement de la DBO et de la nitrification sont de 0,75 à 1,5 g N-NH3 m-2 d-1 et 5 à 16 g DBO m-2 d-1.

En réalisant des essais sur un DBR alimenté avec de l’eau usée domestique synthétique, Figueroa et Silverstein (1992) ont trouvé que la DBO particulaire inhibait la nitrification autant que la DBO soluble. Ils suggèrent donc d’utiliser un affluent contenant moins de 20 mg DBO/L (à une charge hydraulique de 98 L m-2 d-1), concentration sous laquelle ils ont observé une bonne nitrification. Ils ont en effet obtenu des concentrations à l’effluent de 6 mg N-NH4+/L et 20 mg N-NO3-/L avec une concentration de 28 mg N-NH4+/L à l’affluent. Tawfik et al. (2002) ont quant à eux étudié la performance d’un DBR assurant le post-traitement de l’effluent domestique d’un UASB (« upflow anaerobic sludge blanket »). Ce disque biologique comptait deux étapes : la première visait l’enlèvement de la matière organique et la deuxième l’enlèvement de l’azote ammoniacal. Ils ont trouvé 92% de nitrification pour l’ensemble des deux étapes, à des charges de 6,4 g DCO m-2 d-1 et 1,1 g N-NH4+ m-2 d-1. À l’instar de Figueroa et Silverstein (1992), ils ont aussi remarqué que le taux de nitrification augmentait quand la charge organique diminuait. Ils suggèrent donc d’opérer avec une charge inférieure ou égale à 2,54 g DCO m-2 d-1 pour la nitrification tertiaire.

De leur côté, Payraudeau et al. (2000) ont étudié la nitrification tertiaire dans un biofiltre de marque Biostyr (lit filtrant flottant fait de média de polystyrène expansé), opéré à courant ascendant et précédé d’un réacteur de type boues activées. L’étude a été basée sur l’opération de trois prototypes industriels et s’est étalée sur quatre ans. Des concentrations de moins de 2 mg N-NH4+/L ont été mesurées 89% du temps, correspondant à une nitrification de 86%. Les concentrations moyennes à l’affluent étaient de 22,6 mg N-NH4+/L et 77 mg DCO/L. Canler et al. (2002) ont aussi étudié la nitrification à l’aide du système de biofiltration Biostyr, comptant cette fois-ci une étape de prétraitement (dégrilleurs et dessableur-deshuileur), de même qu’un traitement primaire de type physico-chimique constitué de deux décanteurs lamellaires. Sur un biofiltre bien ensemencé et à une température de 8°C dans le réacteur biologique (6,5°C à l’entrée de la station), les performances maximales mesurées ont été de 0,55 à 0,59 kg N-NO3- formé m-3matériau d-1. Selon les auteurs, ces valeurs sont élevées et ont été obtenues avec un résiduel relativement important en azote ammoniacal des eaux de sortie (NTK = 12 mg/L, ce qui était le niveau de rejet demandé), une faible charge volumique appliquée en DCO dissoute de 2,6 kg m-3 matériau d-1 (soit 3,8 kg DCO totale m-3 matériau d-1) et en l’absence de facteurs limitants (oxygène, pH). Gilmore et al. (1999) ont également travaillé sur la nitrification tertiaire dans un biofiltre aéré, celui-ci de type Biofor et rempli de média granulaire. En traitant un effluent domestique contenant quelques rejets industriels, ils ont observé une nitrification complète (à 12,4°C) avec une charge inférieure à 0,6 kg N-NH4+ m-3 d-1.

Par ailleurs, un procédé à milieu fixé aéré et submergé (« aerated submerged fixed film process ») utilisant des plaques de céramique comme support bactérien a été employé pour étudier l’enlèvement combiné du carbone et de l’azote (Hamoda et al ., 1996). Ce système s’est avéré efficace pour nitrifier des eaux usées domestiques riches en NH4+ ayant un rapport C:N de 27:20. La nitrification n’a pas été inhibée de façon substantielle quand des charges élevées en azote et en carbone ont été appliquées, ce que les auteurs attribuent aux bonnes caractéristiques de transferts d’oxygène et de masse dans le réacteur.

Pour leur part, Araki et al. (1999) ont scruté le comportement des bactéries nitrifiantes dans un réacteur à biofilm basé sur l’utilisation d’éponges cubiques comme site d’attachement. Ce procédé se nomme le DHS (« downflow hanging sponge-cubes »). L’alimentation du DHS consistait en de l’eau usée domestique prétraitée anaérobiquement par un UASB. Alors que le UASB permettait d’enlever 60 à 70 % du carbone, le DHS réussissait à éliminer le reste de la DCO, tout en atteignant 60 à 70% de nitrification.

Christensen et Harremoës (1978) mentionnent que l’enlèvement séparé du carbone et de l’azote est généralement plus sensible aux variations de charge, alors que l’enlèvement combiné de ces deux nutriments est plus sensible aux substances toxiques, les bactéries nitrifiantes y étant très susceptibles. L’enlèvement combiné serait toutefois économique, plus facile à opérer et produirait généralement moins de boues.

En ce sens, Lazarova et al . (1999) ont comparé la nitrification tertiaire et l’enlèvement simultané du carbone et de l’azote. Ces études ont été réalisées avec un réacteur à biofilm sur lit circulant (« circulating-bed biofilm reactor ») nommé Turbo N. Ces auteurs concluent que l’opération de ce réacteur pour la nitrification tertiaire a permis un enlèvement élevé (0,5 à 2 kg N-NH4+ m-3 d-1) à des charges élevées d’azote. Lorsqu’ils sont passés à l’enlèvement simultané du carbone et de l’azote, ils ont dû diminuer la charge à 0,5 kg N-NH4+ m-3 d-1 pour observer une nitrification de 90 à 95 %. Ils ont alors mesuré des concentrations inférieures à 8 mg N-NH4+/L à 14°C et inférieures à 2,5 mg N-NH4+/L à 17°C.

Pour effectuer l’enlèvement complet de l’azote, différentes configurations de procédés à milieu fixe sont possibles. D’abord, certains auteurs ont testé l’utilisation de réacteurs distincts pour la nitrification et la dénitrification. Cet arrangement a l’avantage de séparer les biomasses de chaque processus, qui requièrent des conditions différentes. Il doit par contre prévoir une recirculation des nitrates dans le cas de la prédénitrification et l’ajout de carbone pour assurer la postdénitrification.

Lorsque la dénitrification précède la nitrification, la matière organique de l’affluent est utilisée comme source de carbone par les bactéries hétérotrophes dénitrifiantes. De plus, l’effluent nitrifié dans le second réacteur est recirculé au début du procédé. Lazarova et al . (1999), cités précédemment, ont étudié l’enlèvement total de l’azote par l’ajout d’une telle étape (Figure 2). Le réacteur de prédénitrification (Turbo DN) était un lit fixé flottant (« fixed floating bed reactor »). L’opération du Turbo N précédé du Turbo DN a mené à des taux de nitrification supérieurs à 90% lorsque la charge était de 1 kg N-NH4+ m-3 d-1 et la recirculation de 200%. Des concentrations inférieures à 2 mg N-NH4+/L et à 15 mg NT/L ont été mesurées à l’effluent.

Figure 2. Procédé étudié par Lazarova et al . (1999)

Pujol et Tarallo (2000) ont évalué l’enlèvement complet de l’azote par un système de biofiltration en deux étapes avec de l’eau usée domestique décantée primairement. Le procédé, illustré à la Figure 3, comptait deux biofiltres de type Biofor (contenant du biolite) : le premier était en condition anoxie et assurait une prédénitrification, le second était aéré pour favoriser la nitrification. Une partie de l’effluent nitrifié était recirculée à l’entrée du premier biofiltre. Les auteurs mentionnent que l’ajout de méthanol dans le biofiltre anoxie a permis de passer de 70 à 85% d’enlèvement d’azote.

Figure 3. Procédé étudié par Pujol et Tarallo (2000)

Ouyang et al. (2000) ont quant à eux étudié un système combiné similaire au précédent, les biofiltres étant par contre remplis de balles de céramique (Figure 4). Cette recherche leur a permis de conclure qu’un temps de rétention hydraulique plus long donnait un meilleur enlèvement d’azote. Ils mentionnent aussi que, dans leur système, l’enlèvement complet de l’azote dépend de la nitrification et non de la dénitrification. Selon eux, les charges hydrauliques affectent la nitrification, ce qui serait dû à la diffusion du NH4+ de la liqueur mixte vers le biofilm. Finalement, ils rapportent que l’effet du rapport de recirculation sur l’enlèvement de l’azote est significatif. Une diminution de ce rapport entraînerait un moins bon enlèvement d’azote total, mais permettrait une plus faible concentration d’ammoniac à l’effluent.

Figure 4. Procédé étudié par Ouyang et al. (2000)

Certains procédés sont configurés de manière à avoir un réacteur de postdénitrification à la suite d’un réacteur de nitrification. Une source de carbone doit généralement être ajoutée dans ce dernier. À titre d’exemple, Temmink et al. (2001) ont testé la faisabilité d’utiliser le procédé Biofix (Figure 5) pour traiter les eaux usées domestiques, ce qui s’est par contre avéré impossible. Ce procédé comprenait quatre réacteurs à biofilm à lit mobile (« moving bed biofilm reactor ») ayant de petites spirales comme média. Les réacteurs avaient respectivement les fonctions suivantes : 1) sorption de la DCO par les médias, 2) oxydation de la DCO, 3) nitrification et 4) postdénitrification. Les médias étaient recirculés entre les bassins (1) et (4), dans le but de fournir le carbone nécessaire aux bactéries dénitrifiantes en éliminant le recours à une source externe. Les auteurs ont conclu qu’en plus de la DCO, le NH4+ était probablement adsorbé par les médias dans le premier réacteur, puis relargué dans le dernier, causant des concentrations élevées de NH4+ à l’effluent. De même, de grandes concentrations en NOx- ont été mesurées à l’effluent. Selon les auteurs, cela s’expliquerait par le manque de carbone pour les bactéries dénitrifiantes, et ce malgré l’échange de média. Par ailleurs, les matières en suspension produites par l’oxydation du carbone dans le deuxième réacteur auraient pour effet d’inhiber la nitrification dans le troisième réacteur.

Figure 5. Procédé Biofix étudié par Temmink et al . (2001)

Finalement, Rahmani et al. (1995) et Abeling et Seyfried (1992) abordent la possibilité d’effectuer la nitrification et la dénitrification via les nitrites. Selon eux, cela permet de réduire le volume du réacteur, tout en économisant de l’énergie et en requérant moins de carbone pour la dénitrification. La production de boues serait également réduite et les taux de nitrification et de dénitrification seraient même plus élevés.

Parfois, la nitrification et la dénitrification peuvent avoir lieu dans un même réacteur. Cela peut se faire de trois manières : a) en ayant des zones anoxies et aérobies ; b) en alternant des phases d’aération et de non-aération, ou c) en ayant recours à la nitrification et à la dénitrification simultanées. En plus de simplifier l’opération, l’opération dans un seul réacteur favorise la diminution de la superficie du procédé et permet d’éliminer la source externe de carbone, car la matière organique de l’eau usée est utilisée.

Comme dans le cas de réacteurs distincts, l’ajout de zones où l’oxygène est plus ou moins présent implique une séparation en espace de la nitrification et la dénitrification, mais, cette fois-ci, dans un seul et même réacteur. Par exemple, Karnchanawong et Polprasert (1990) ont effectué en laboratoire l’enlèvement complet de l’azote et du carbone dans un réacteur à écoulement avec culture fixée (« attached-growth circulating reactor »). Ce réacteur, fait de feuilles d’acier galvanisé disposées en serpentin (Figure 6), visait à traiter les eaux usées d’un campus universitaire. L’oxydation du carbone et la dénitrification avait lieu dans le premier tiers du réacteur. Cette section était couverte hermétiquement pour être en condition anoxie et pour prévenir les débordements. Le biofilm y était épais dû à la croissance rapide des bactéries hétérotrophes. Le biofilm était plus mince dans le reste du réacteur, où l’aération fournie favorisait la nitrification. Les auteurs rapportent finalement que la performance d’enlèvement de l’azote par ce procédé se trouvait limitée par la nitrification quand la charge azotée était plus grande.

Figure 6. Procédé étudié par Karnchanawong et Polprasert (1990)

Chui et al. (2001) ont fait fonctionner deux systèmes de biofiltration pour enlever le carbone et l’azote dans les eaux usées industrielles fortement chargées en azote (480 mg/L). Le premier système comptait deux biofiltres : l’un en condition anaérobie et l’autre ayant une zone anoxie, suivie d’une zone aérobie. Le second système comprenait un seul biofiltre comptant trois zones (anaérobie, anoxie et aérobie). Dans les deux cas, il y avait recirculation de l’effluent sortant de la zone aérée vers le début de la zone anoxie. Les deux systèmes ont permis d’atteindre 90% d’enlèvement d’azote et 98% d’enlèvement de DCO, avec des concentrations à l’effluent de 43 mg N/L et 90 mg DCO/L. À la lumière des résultats obtenus, les auteurs affirment que le biofiltre combinant les trois zones offrait une grande flexibilité d’opération et était légèrement plus efficace que le système à deux biofiltres.

Fdez-Polanco et al. (1994) ont testé l’enlèvement du carbone et de l’azote dans un effluent municipal à l’aide d’un lit fluidisé pilote contenant des zones anaérobie et aérobie. Ils ont obtenu de faibles concentrations en DCO (40 mg/L), NTK (10 mg/L), NH4+ (0 mg/L), NO2- et NO3- (< 20 mg/L en tout temps), tout en opérant à un temps de rétention hydraulique (TRH) de 24 h et avec un taux de recirculation élevé.

van Loosdrecht et al. (2000) prétendent que les lits fluidisés ont l’inconvénient d’être difficiles à contrôler et requièrent souvent un débit constant. Ils ajoutent que cet inconvénient peut être surmonté grâce à un réacteur ayant un tube interne d’aération, comme le réacteur BAS (« biofilm airlift suspension »). Frijters et al. (1997) ont travaillé avec un procédé de ce genre, le Circox®, suivi d’un compartiment anoxie. Ce procédé a fonctionné à l’échelle pilote avec de l’eau comprenant 67% d’effluent domestique et 33% d’effluent industriel. Il a permis d’enlever efficacement la matière organique et l’azote, par le contrôle de la recirculation et de l’oxygène. Par contre, des concentrations en oxygène dissous ont été mesurées dans la zone anoxie, avec pour effet de limiter la dénitrification.

L’enlèvement complet de l’azote dans un même réacteur est aussi possible grâce à l’utilisation de phases séquentielles d’aération et de non-aération. Le procédé s’en trouve généralement simplifié, puisqu’on élimine les pompes de recirculation entre les zones ou réacteurs. L’utilisation de telles phases est fréquente pour enlever l’azote dans les eaux usées domestiques et elle est bien documentée pour les procédés à milieu en suspension (boues activées et réacteurs biologiques séquentiels). Bien que moins nombreux, certains auteurs ont aussi appliqué cette méthode à des procédés à milieu fixe.

D’abord, Cho et al. (2001) ont étudié le comportement d’un réacteur biologique séquentiel à biofilm (RBSB). Ils ont ainsi noté 100% d’enlèvement de NH3 et 92,8% d’enlèvement d’azote total, avec 4,1 mg NT/L à l’effluent. Ces résultats sont jumelés à un suivi continu du potentiel d’oxydo-réduction, du pH et de l’oxygène dissous. Les auteurs concluent d’ailleurs que le potentiel d’oxydo-réduction peut être utilisé pour contrôler le système en continu et trouver un temps de réaction propre à l’enlèvement de l’azote dans le réacteur biologique séquentiel à biofilm. En moyenne, les temps observés à l’intérieur d’un cycle étaient les suivants : 5,5 h anaérobie, 3,25 h aérobie, 3,4 h anoxie, 2 h aérobie. Cho et al. (2001) ont aussi remarqué que la limite du processus d’enlèvement d’azote était l’ammonification de l’azote organique.

D’autres auteurs ont également étudié des RBSB. C’est entre autres le cas d’Altinbas (2001), qui a obtenu un enlèvement de 71% d’azote et atteint 3,8 mg NTK/L avec un cycle comptant 5 h de non-aération et 18,5 h d’aération. Pour leur part, Arnz et al. (2001) ont obtenu 99% d’enlèvement de NH4+ et 50% d’enlèvement de N avec des concentrations de 12 mg N-NO3-/L à l’effluent. Leur RBSB comptait 3 h de mélange et 5 h de mélange et d’aération. Quant à Garzón-Zúñiga et González-Martínez (1996), ils ont observé 98 ± 2% de nitrification avec un cycle de 24 h, dont le rapport anaérobie/aérobie était de 1/1. Ces auteurs ajoutent que l’atteinte de la nitrification à une charge de 3 g DCO m-2 d-1 requiert au minimum 11 h d’aération pendant le cycle. Par ailleurs, Castillo et al. (1999) ont mesuré 70% d’enlèvement d’azote ammoniacal avec un cycle de 12 h comptant 25% d’anaérobie et 75% d’aérobie. Finalement, le RBSB étudié par Kondo et al . (1992), rempli de média poreux, a permis d’atteindre 15 mg N/L à l’effluent avec 1,5 h d’aération et 0,5 h d’agitation.

En résumé, les cycles étudiés par ces différents auteurs à l’aide de réacteurs biologiques séquentiels à biofilm comprennent des durées totales variant entre 2 h et 24 h, comptant de 40 à 79% d’aération. Les enlèvements d’azote observés se situent de 50 à 92% (en azote total) et de 70 à 100% (en azote ammoniacal).

En outre, certains auteurs font état de nitrification et dénitrification simultanées (NDS). Habituellement, la NDS a lieu à cause des microzones anoxies dans le centre des flocs ou en profondeur du biofilm et elle est observée quand la concentration en oxygène dissous est faible. Dans un procédé par boues activées, une concentration en oxygène dissous supérieure à 0,5 mg/L inhibe généralement la dénitrification (Rittmann et Langeland, 1985). Toutefois, il est possible d’observer la dénitrification à l’intérieur d’un biofilm à des concentrations d’oxygène dissous dans la liqueur mixte supérieures à 0,5 mg/L.

C’est d’ailleurs ce qui a été observé dans un biofiltre aéré opéré en courant ascendant et présenté par Puznava et al. (2001). Avec une concentration en oxygène dissous variant de 0,5 à 3 mg O2/L, ces auteurs disent que le biofilm n’est pas complètement pénétré par l’oxygène et que la nitrification et la dénitrification ont lieu simultanément à des profondeurs différentes du biofilm. L’apport en air s’en trouve réduit de 50% comparativement à un procédé classique de nitrification et dénitrification. Des concentrations inférieures à 20 mg NT/L ont été atteintes à l’effluent en assurant un contrôle de l’oxygène en temps réel. Menoud et al. (1999) rapportent quant à eux avoir observé avec évidence la présence de dénitrification à l’intérieur de la structure interne des pores du média Siporax, plutôt que dans une zone anoxie près de la sortie du réacteur. Selon eux, la création d’un gradient de concentration en oxygène autour des médias a favorisé la NDS. Sen et Dentel (1998) ont également observé la NDS, pour leur part dans un lit fluidisé. Celui-ci a été opéré avec un rapport C:N élevé pour diminuer la concentration en oxygène dissous pendant la période anoxie. Le contrôle du procédé était effectué en variant la concentration en oxygène dissous et la DCO à l’affluent. Les performances optimales n’ont pas été observées en continu, mais aucune accumulation de nitrite n’a été notée.

La NDS a aussi été évaluée dans plusieurs disques biologiques rotatifs. D’abord, Gupta et Gupta (2001) ont étudié l’enlèvement du carbone et de l’azote dans les eaux usées domestiques fortement chargées avec un DBR aéré comptant trois étapes. À l’étape 1, ils affirment avoir observé de la nitrification par les bactéries autotrophes, mais aussi de la nitrification par des bactéries hétérotrophes et de la dénitrification aérobie. Comme la première étape permettait d’enlever 80% du carbone, il n’y avait que peu ou pas de source de carbone aux étapes suivantes. Ainsi, seules les bactéries autotrophes étaient actives aux étapes 2 et 3, permettant l’oxydation du NH4+ restant. La diminution de l’alcalinité associée à cette oxydation entraînait par contre une baisse de la nitrification. Par ailleurs, Pynaert et al. (2002) ont trouvé que sans ajout de carbone, l’enlèvement de l’azote était tout de même de 10 à 20% dans un DBR opéré à faible concentration en oxygène dissous. Ils attribuent cet enlèvement à la NDS, avec peut-être présence de dénitrification conventionnelle en parallèle. Avec ajout de méthanol, l’enlèvement d’azote a grimpé à 84%.

Masuda et al. (1991) mentionnent avoir observé la NDS dans un DBR couvert en contrôlant la pression d’oxygène. L’ajout de carbone était requis pour traiter le lixiviat d’un lieu d’enfouissement sanitaire. Tant qu’à Helmer et al. (1999), ils ont observé la NDS dans un DBR traitant aussi un lixiviat de lieu d’enfouissement sanitaire. Ces auteurs avancent que la perte d’azote ne serait pas seulement due au taux de transfert limitant en oxygène. Il ne s’agirait donc pas de dénitrification dans les microzones anoxies, mais plutôt de nitrification et dénitrification aérobie avec le nitrite comme accepteur d’électron, alors que la concentration en oxygène dissous est de 1 mg L-1. En homogénéisant la biomasse, sans ajout de carbone et avec un faible rapport DCO:N de 2, la production de N2 est supposée. Les auteurs concluent donc que la NDS requiert la présence de NH4+ et de NO2-, mais pas celle du carbone.

En résumé, la NDS permettrait de diminuer le débit de recirculation et d’éliminer des conduites et des pompes. Ce processus simple à construire offrirait une stabilité et une efficacité élevée malgré les variations de l’affluent. Il permettrait en effet d’atteindre de faibles concentrations en azote total à l’effluent, sans avoir recours à une source externe de carbone. Par contre, l’opération à faible concentration en oxygène dissous peut être risquée dans certains cas où des niveaux élevés en oxygène sont requis pour assurer l’enlèvement du carbone. Cela est d’ailleurs le cas du procédé étudié dans le présent travail, lequel est présenté ci-après.

Dans le but de répondre aux besoins des petites localités, la BIO-FOSSEMD a été conçue il y a quelques années, se décrivant comme un procédé à culture fixée immergée basé sur l’utilisation de textiles comme support bactérien (voir brochure explicative à l’ANNEXE A). Initialement, ce procédé a été développé pour enlever la charge organique et les matières en suspension. Une première étude a été réalisée afin de déterminer les conditions optimales d’opération de la BIO-FOSSEMD pour l’enlèvement du carbone (Lessard et al ., 2003, article présenté à l’ANNEXE B). Lors de celle-ci, l’enlèvement de l’azote a été étudié de façon préliminaire à différentes charges. La nitrification a atteint 85 % à des charges azotée, organique et hydraulique de 28 g N-NH4+ m-2 d-1, 200 g DBO5 m-2 d-1 et 0,5 m3 m-2 d-1, respectivement.

En se basant sur ces résultats, la présente recherche avait comme premier objectif d’identifier de façon plus approfondie les processus d’enlèvement de l’azote impliqués en condition aérobie, afin d’avoir une meilleure compréhension de la nitrification qui a lieu dans la BIO-FOSSEMD, tout en vérifiant la présence ou l’absence de dénitrification simultanée à l’intérieur du biofilm. En second lieu, le projet visait à évaluer les possibilités de ce procédé pour l’enlèvement complet de l’azote. Plus précisément, le deuxième objectif de l’étude était de vérifier si l’aération intermittente de la BIO-FOSSEMD permettait d’effectuer efficacement la nitrification et la dénitrification. L’opération sous aération intermittente a été préférée à l’utilisation de réacteurs distincts dans le but de garder minimale la superficie du procédé. Par ailleurs, la division du réacteur en différentes zones aérobies et anoxies a aussi été éliminée afin d’éviter les pompes de recirculation.